Smurfette (Demi Lovato) não está contente: ela começa a perceber que todos os homens do vilarejo dos Smurfs têm uma função precisa na comunidade, menos ela. Indignada, ela parte em busca de novas descobertas, e conhece uma Floresta Encantada, com diversas criaturas mágicas. Enquanto isso, o vilão Gargamel segue os seus passos.
Smurfette (voice)
Gargamel (voice)
Hefty (voice)
Clumsy (voice)
Brainy (voice)
Papa Smurf (voice)
Monty (voice)
Azrael (voice)
Smurfstorm (voice)
Smurfblossom (voice)
Diretor
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